磷酸铵介导的亚胺C–H偶联反应与水和氨
文章发布于2026年8月11日 Nature(2026年)引用此文章:我们提供了这篇手稿的未经编辑的版本,以便早期获取其研究结果。在最终发表之前,该手稿将经过进一步编辑。请注意,内容中可能存在影响内容的错误,所有法律声明均适用。摘要:过渡金属的独特反应性推动了C–H官能化化学的发展,使研究人员能够在结构-活性关系(SAR)研究过程中直接修改药物和农药化合物。这些金属尤其擅长转化芳烃和芳香杂环的C–H键,生成形成C–C和C–杂原子的反应。然而,在众多潜在偶合伙伴中,与水和氨的(杂)芳烃C–H偶联反应却十分罕见。尽管水和氨是地球上最丰富的化学物质之一,但它们的反应性可能与过渡金属络合物及C–O/C–N键形成相关的基本步骤相矛盾。我们怀疑,过渡金属块以外的元素可能会促进这些反应。在这里,我们展示了简单的三芳基膦可以实现选择性亚胺C–H偶联反应与水和氨。反应通过一种独特的机制进行,其中悬挂的醛和亚胺功能团相互转化为醚和胺式的形式,此过程在实验和计算上均有研究。这种邻接基团参与的非同寻常的例子有效地将水和氨分子引入到P(V)配位环境中,通过配体偶联反应促进C–O和C–N键的形成。广泛的吡啶类化合物,以及奎啶和二嗪类化合物均兼容,该化学反应作为复杂药物和农药的羟基化和氨基化的后期策略。这是订阅内容的预览,通过您的机构访问访问选项通过您的机构访问Nature及54本其他Nature Portfolio期刊获取Nature+,我们价值最佳的在线访问订阅每30天$32.99 随时取消订阅此期刊获取52期印刷版和在线访问每年$199.00 仅$3.83每期租赁或购买本文价格因文章类型而异,从$1.95到$39.95 价格可能受当地税收的影响,这在结账时计算额外访问选项:登录了解机构订阅信息阅读我们的常见问题解答 contactar atención al cliente 作者信息:作者及隶属关系:美国科罗拉多州立大学化学系,科罗拉多州福特科林斯,Kyle G. Nottingham, Dane A. Brunner, Amanda K. Melanese, Juan V. Alegre-Requena, Robert S. Paton & Andrew McNally西班牙萨拉戈萨,萨拉戈萨大学,化学合成与均相催化研究所(ISQCH)无机化学系,David Dalmau & Juan V. Alegre-Requena作者:Kyle G. Nottingham,Dane A. Brunner,David Dalmau,Amanda K. Melanese,Juan V. Alegre-Requena,Robert S. Paton,Andrew McNally通讯作者:与Juan V. Alegre-Requena,Robert S. Paton或Andrew McNally联系关于本文引用此文章:Nottingham, K.G., Brunner, D.A., Dalmau, D.等。磷酸铵介导的亚胺C–H偶联反应与水和氨。Nature(2026年),https://doi.org/10.1038/s41586-026-10991-w 下载引用收到日期:2025年4月18日;接受日期:2026年8月5日;发布日期:2026年8月11日 DOI:https://doi.org/10.1038/s41586-026-10991-w
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