主堆叠氧化石墨烯膜（GOMs）具有独特的基于碳的通道结构，使其能够高效地输送水并调节亚纳米级的层间间距，已成为在纳米流体学和环境科学中应用的自然启发材料。为了模拟生物亚纳米孔，并实现高水通量和选择性离子筛分，保持GOM在水性环境中的结构稳定性和层间间距的准确性至关重要。在过去几十年中，已经探索了多种方法来调节和稳定GOM的层间间距。值得注意的是，通过与插层分子或纳米材料共价交联相邻氧化石墨烯（GO）薄片上的含氧功能基团，已有效稳定堆叠GOM结构的层间间距，但这最终导致由特定交联剂的几何形状决定的固定间距。此外，金属离子与GO薄片之间的π-阳离子相互作用也被用来通过改变阳离子的类型来调节GOM的层间间距，但金属离子的不同尺寸会导致离散的间距值。因此，达到亚埃米级的GOM连续和稳健的间距调节以实现普适的离子筛分仍然是一个巨大挑战，这阻碍了高效水盐分离和精确阳离子筛分系统的发展。在这里，我们报告了一种多巴胺（DA）分子组装和反应时间尺度分离策略，其中组装过程（发生在几分钟内）产生用于调节层间距的DA纳米柱，而反应过程（发生在数小时内）则生成与GO结合的多巴胺（PDA）纳米柱，以稳定复合GOM的层间距。具体来说，GOM制造中的一个关键步骤是控制实验温度，以将大量水冻结成冰，同时保持GO薄片之间的纳米受限水处于液态状态。保留的纳米受限液态水的流动性促进了DA分子在层间空间中的组装，这些组装作为DA纳米柱来精细调整层间距。将DA分子浸透到原始GOM的层间空间中后，含有DA分子的处理GOM在控制温度下保持组装。在这个组装过程中，大量冰在GOM周围形成以防止膨胀，同时GO薄片之间的纳米受限水仍然保持流动性，因为大冰的融化温度高于纳米受限冰的融化温度。纳米受限液态水的扩散促进了DA分子组装成目标高度的DA纳米柱，以在几分钟内实现所需的层间距，从而调节GOM的层间距。随后，系统迅速冷却到较低的反应温度，以将纳米受限液态水转化为纳米冰，停止水分子的扩散和组装过程。同时，DA分子的聚合和聚合DA与GO表面功能基团之间的共价结合在纳米受限冰环境中继续数小时，固定了层间距。需要注意的是，如果不对DA组装和DA聚合反应进行时间上的分离（无论是单纯依赖反应还是允许组装和反应同时发生），将很难控制或调节层间距。在这两种情况下，反应的DA分子更有可能阻塞间距通道。