室温下钙钛矿超晶格的手性超荧光
主要的超荧光(SF)和超辐射描述了显著的量子光学现象,其中来自量子发射体集合的光通过协同的光-物质相互作用被增强。尽管这两个术语常常可以互换使用,超辐射传统上是指来自一个相关初态的辐射,而SF源自一个最初不相关的状态,该状态通过与电磁真空的相互作用自发地增强了偶极矩。因此,SF是一种基本的量子力学效应,为光子系统中的多体关联和纠缠动力学提供了独特的洞见。强超荧光量子材料的发展可能推动光电子学和量子技术的显著进展,包括超快速量子存储、高速光互连和可扩展的量子信息处理架构。近年来,手性材料作为操控相关量子动力学的有前景的平台而崭露头角。手性诱导的自旋选择性效应的发现刺激了下一代自旋电子学设备的发展,与经典和量子信息处理都有相关性。最近,来自手性SF的手性诱导自旋选择性的光子类比被理论预测,其中超荧光光的圆偏振由手性材料的手性决定,协同了相干量子光学的变革性方面以及手性材料的特征。尽管SF在几种材料中已经被观察到,包括在强磁场下的低温冷却InGaAs量子阱、低温下的钙钛矿量子点和高温下的准二维(准2D)混合钙钛矿薄膜,其在手性固态结构中的实现仍未知。此外,尽管其对光子和量子光学应用的革命性潜力,手性SF(或超辐射)目前为止还未在任何实验系统中得到验证。可扩展的均匀和可重复的固态SF的制造技术的发展仍然是广泛实施的一个重要障碍。在本研究中,我们报告了来自垂直排列的准2D混合有机-无机钙钛矿超晶格的室温手性SF的观察。我们证明通过手性配体的手性转移实现的超晶格的手性,使得强手性SF的实现,圆偏振度(DCP)高达约14%。我们的量子光学计算定量再现了在高激发密度下观察到的DCP增强,以及其在相反材料手性下符号的反转。此外,我们展示了弱外部磁场(<0.5 T)可以进一步增强手性SF的强度和DCP。我们的结果展示了钙钛矿超晶格中手性与宏观量子相干性之间的紧密联系,为量子自旋光学应用开辟了有希望的途径。手性钙钛矿超晶格和PL光谱我们开发了三种类型的准2D(n > 1)钙钛矿超晶格以探测固态SF。每种材料都遵循公式L2 MA n −1 Pb n I 3 n +1,其中n是每个量子阱的无机八面体层数,而量子阱间隔L则是手性配体苯乙胺(PEA)、PEA与左手配体S-(+)-α-甲基苄氨(SMBA)混合,或PEA与右手配体R-(+)-α-甲基苄氨(RMBA)混合。大面积(>100 µm × 100 µm)的交叉网络结构量子阱超晶格垂直生长在MAPbBr3单晶基底上。每个钙钛矿样品中的超晶格元素宽度约为200-300纳米,长度约为0.5-5微米,高度约为1.5微米。选择性前驱体-基底结合确保了量子阱的垂直对齐。自上而下和横截面的扫描透射电子显微镜(STEM)图像解析出主导n=3相和次要n=2成分的准2D量子阱超晶格。STEM和同步辐射基的倾斜入射宽角X射线散射进一步确认了垂直对齐超晶格的长程周期性排布。图1:手性钙钛矿超晶格的结构和光谱。此图像的替代文本可能是通过AI生成的。
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