科学家们发现了数千个之前被忽视的化学反应，这些反应可能有助于改善二氧化碳 (CO2) 转化为有价值的燃料和工业化学品。印度科学研究所 (IISc) 的研究人员通过将机器学习与先进的计算机模拟相结合，识别了发生在铜催化剂上的9,389个个别反应，揭示了传统模型所忽略的意外化学路径。相关研究发表在《自然通讯》杂志上，这可能帮助科学家开发出更有效的催化剂，将二氧化碳转化为甲醇等有用产品。这项研究还揭示了氢参与这些反应的一种令人惊讶的方式，挑战了有关该过程工作原理的既定假设。回收二氧化碳的一种有前景的方法是氢化，它利用催化剂帮助二氧化碳与氢反应，形成如甲醇的化学品。然而，该过程涉及催化剂表面发生的大量个别反应。使用量子力学模拟每一个可能的步骤将需要巨大的计算能力，因此研究人员通常专注于被认为最重要的有限反应选择。这种简化可能忽略数百个潜在的重要反应。“我们开始时面临的担忧是任何从事机制建模的人都熟悉的：如何知道你的反应网络是否遗漏了一个重要步骤？”第一作者安南德·莫汉·维尔玛（Anand Mohan Verma）说，他在IISc作为CV拉曼博士后研究员进行研究，目前是阿拉哈巴德摩蒂拉尔·尼赫魁国家技术学院（MNNIT Allahabad）的助理教授。 AI揭示了数千个被忽视的化学反应 为了克服这一限制，研究团队开始使用量子力学模拟来构建一个包含152个化学反应的详细数据库。然后，他们训练机器学习模型，快速估计额外反应需要克服的能量障碍。使用自动计算工具，科学家们检查了催化剂表面105种化学物质可能发生的反应。他们还确定了在单个反应步骤中可能发生的转化。这种方法将他们的原始网络从仅152个反应扩展至9,389个。差异显著。当研究人员依赖较小的网络时，他们的模型错误地将甲酸识别为主要产品，而不是甲醇。它还预测了远低于实验结果的二氧化碳转化。“当我们使用最初考虑的152个反应建模该过程时，网络错误地预测为主要产品的是甲酸，而不是甲醇，且低估了二氧化碳的转化程度。只有当我们扩展网络以包括成千上万个之前被忽视的反应时，预测才与我们和其他人实验观察到的结果相符，”相关作者安南特·戈温德·拉贾（Ananth Govind Rajan）解释道，他是IISc化学工程系的副教授。 扩展模型预测的二氧化碳转化量增加40倍 当科学家们将较大的反应网络纳入化学过程发生速率的模型中时，预测的二氧化碳转化量比原始模型增加了大约40倍。扩展后的模型还正确识别甲醇和一氧化碳为主要产品，使其预测与实验发现相一致。实验验证由印度斯坦石油有限公司的绿色研究与开发中心的G Valavarasu和Santhosh Kotni进行，同时阿莫尔·阿姆鲁特（Amol Amrute）及新加坡科学技术研究局的同事们也参与了该实验。IISc计算机科学与自动化系的阿姆贝德卡尔·杜基帕蒂教授也在机器学习模型方面提供了贡献。 意外的氢途径挑战传统化学 除了改进预测之外，更大的反应网络揭示了一种涉及氢的意外机制。在几个重要的反应步骤中，氢可以作为分子H2直接转移到中间化学化合物，而不仅仅是通过单独的氢原子进行传递。额外的量子力学计算证实，当氢转移到含氧的中间体时，这种途径尤其有利。该发现挑战了氢参与催化反应的长期假设，并可能为设计更好的催化剂提供宝贵线索。“氢可以作为完整分子转移的想法，与我们大多数人所受的教育相左，”共同作者希瓦姆·查图尔维迪（Shivam Chaturvedi）说，他是IISc化学工程系的博士生。“只有因为网络足够大，才允许这种情况的发生，才使其显现出来，且