主要内容：生物组织需要呼吸。然而，随着水凝胶越来越多地用作组织与设备/环境之间的界面，如敷料、密封剂、电极、透镜、波导和耦合剂，它们通常表现出低气体渗透性（<40 barrer；补充表1）。水凝胶的低气体渗透性本质上受限于水中气体浓度（C）和扩散率（D）与气相中的相差几个数量级（如补充信息1.1节所述），正如菲克定律所示。因此，传统单相水凝胶的气体渗透性被纯水中气体渗透性的理论极限所限制（图1b）。为了突破这一限制，必须引入一个由宏观/中观气体通道或具有分子级自由体积的材料组成的二次相。然而，这些柔软的气体通道在水凝胶中往往会坍塌或积水，导致在实际使用中气体渗透性大幅降低（在补充信息1.2节中进一步讨论）。此外，实现高气体渗透性需要高体积分数的二次相，这在气体渗透性和水含量之间形成了固有的权衡。这种权衡促使基于水凝胶的材料的前沿设计朝向低水分含量、超薄形态或主动氧气发生机制，这些都需要高效的气体交换。图1：透气性水凝胶的设计策略和关键特征。a，VPS水凝胶的层级结构。b，传统水凝胶（补充表1）、硅水凝胶（补充表2）和VPS水凝胶中气体渗透性随水分含量变化的演变，以及传统水凝胶中气体渗透性的理论上限。每种材料的微观结构示意图以插图形式呈现，其中蓝色和灰色区域分别代表亲水部分和疏水部分。c，VPS水凝胶与用于表皮或眼部应用的商业水凝胶/弹性体产品之间的标称氧气渗透性比较（补充表3）。d，VPS水凝胶的多样化形态。e，VPS水凝胶在24小时培养后的NIH 3T3成纤维细胞系活死检测中的体外生物相容性。所有柱形图的高度表示数据的均值，所有误差条表示标准差（±s.d.）。在c和e中，n=3个独立样本。比例尺，2厘米（d）；200微米（e）。为了应对这些基本和技术限制，我们提出了一种自下而上的相工程策略，以在水凝胶内部开发低体积分数但超稳定（力学和热力学）的富气体网络，灵感来自人类肺的结构。尽管肺大约由80%的水组成，但其气管系统（例如，直径约500微米的细支气管）通过软骨机械支撑，并通过疏水层化学功能化，使每分钟能够进行数升的气体交换。为了模拟这种结构，我们首先在水相中稳定富气体的气凝胶颗粒，以提供足够高的气体浓度（C）。然后，我们诱导VPS形成气凝胶颗粒的渗流网络，以确保即使在非常低的体积分数（低于15 vol%）下也能保持高扩散率（D）。这一设计使得工程化的VPS水凝胶在气体渗透性方面相比传统水凝胶提高了多达十倍，尽管其水含量远高于先进的硅水凝胶（图1b）。此外，该策略与多种水凝胶材料相兼容，包括合成水凝胶、基于蛋白质的水凝胶和基于多糖的水凝胶。由于其高气体渗透性、易于制备和生物相容性，制备的VPS水凝胶在生物医学应用中具有巨大的潜力。与用于表皮或眼部目的的商业产品（如3M Tegaderm膜、DynaDerm水凝胶贴、3M ECG电极、nelfilcon A、senofilcon A和3M水凝胶填充剂）相比，VPS水凝胶的标称氧气渗透性高出四倍以上（图1c；计算方法详见方法部分）。同时，自下而上的VPS策略使得与多种加工方法和形态的简单集成成为可能，从而能够灵活制备成大型平板、包裹贴片和微纹理膜（图1d）。此外，VPS水凝胶调节培养基的体外生物相容性与对照培养基相当，在24小时培养后均未观察到NIH 3T3（图1e）成纤维细胞系和7天培养的BALB/c 3T3（补充图1）小鼠胚胎成纤维细胞系的存活率有可观察的下降。气体渗透性水凝胶的相工程。