摘要：连接长寿命自旋量子比特与光子的光学接口是量子网络和分布式量子信息处理的核心要求。目前，固态原子缺陷因其固有的自旋和光学相干性而成为领先候选者。基于这些进展，人工定制的分子系统在该领域代表了一项根本变化，利用精确的原子控制和一致的自下而上组装。然而，尚未实现满足强大自旋–光子接口要求（即明亮荧光、高光谱稳定性和长基态自旋寿命）的单分子平台。这里我们展示了一种嵌入在结构匹配的宿主晶体中的三重态基态碳烯分子，作为具有单分子可地址性的强大自旋–光子接口。该系统表现出狭窄的ZPLs、超过一小时的光谱稳定性、自旋选择性的光学跃遷和单分子光学检测的磁共振。相干控制在4.5 K的温度下实现了毫秒级动态解耦相干性和数十毫秒的自旋弛豫。这些结果表明分子量子比特作为单发射量子光学的可行平台，同时保留自下而上的化学设计和可处理材料的优势。目前，宽带隙半导体中的色心，由氮空位中心在钻石中引领，已推动了从无漏洞贝尔不等式测试和多节点量子网络到容错量子错误纠正的重大成就。对于常温下的实用应用，氮空位中心仍然是固态自旋寿命的杰出基准。然而，基于半导体的固态系统从根本上受到宿主晶体固有的外源电子缺陷和电荷陷阱的影响，例如钻石或碳化硅。这些波动的电荷环境造成显著的光谱扩散，降低了发射体的光谱稳定性。尽管如钻石中的硅空位中心等反转对称缺陷通过减轻这些电荷噪声效应提供了更好的光学稳定性，但它们面临着声子限制的自旋相干时间。相比之下，分子晶体是通过弱的分子间相互作用组装的，而不是连续的共价网络，并且已知缺乏半导体材料的外源电子缺陷和电荷陷阱。利用这种良好的环境，加上精确的原子控制和一致的自下而上组装，光学自旋读出已经成功在多种分子平台上实现。最初，单分子中光学检测的磁共振（ODMR）的首次演示是在具有激发态三重电子自旋的五苯并烯上进行的。最新的研究中，配位金属铬（IV）化合物已被证明是一个多功能平台，能够通过化学改变量子比特或基体调节自旋特性。此外，分子稀土复合物利用分子晶体环境中稀土离子固有的窄光学谱线，促进电子和核自旋状态的光学读出。同时，纯有机量子比特如双自由基和碳烯提供了明显的优势；重原子的缺乏最小化自旋–轨道耦合，导致显著延长的自旋寿命和周期性、相干的光学跃迁。迄今为止，然而，具有光学读出的分子量子比特的实验进展仍限于大规模集合。为了超越集合平均平台的局限性，实现孤立的单分子可地址性，我们使用了一种强大的分子量子比特，即二（[1,1'-联苯]-4-基）碳烯，嵌入在同分异构、水晶状的二（[1,1'-联苯]-4-基）甲酮基体中，提供高荧光发射、光谱稳定性和有利的系间交叉动力学。量子比特设计 nosso的量子比特分子是一种弯曲的、伪C2对称的二芳基碳烯(碳烯角度约142°)，具有两个对位连接的联苯，其独特特性源于两个强关联的、未配对电子的铁磁耦合，这些电子共同定位于二价碳中心和近端芳基单元上。为了深入了解该化合物的在位特性，我们首先在分子基体中放松其几何结构，然后计算隔离化合物的电子结构。